研究背景：

灵活的电子产品的快速发展给我们的生活带来了便利，但随着这些设备的快速升级，世界各地的电子垃圾(E-waste) 数量也在增加。电子垃圾的惊人增长促使人们越来越重视传感材料和设备的范式转变，迫切需要具有理想生物降解性和吸收性的新型传感电子器件。其中，天然生物源材料，包括天然和合成高分子材料，具有低成本、生态友好、生物相容性和可回收性等优点，使目标设备具有可持续性，能够与周围物体和环境进行安全和长期的互动。因此，开发基于天然生物原材料的 “绿色”柔性电子设备是未来可持续发展的关键。

研究概况：

（1）本研究基于多孔聚乳酸（PLA）驻极体薄膜开发了一种全可生物降解的压力传感器，并展示了其在生物力学信号监测中的应用潜力。得益于锯齿状波纹结构PLA驻极体膜的优异压缩变形特性、良好的回弹性及双极性电荷储存能力，所制备的传感器的压力灵敏度高达10 V/kPa，压强检测范围为0.03-62.4 kPa，压力分辨率为0.91%，响应/恢复时间（~17 ms），并在30,000 次的压缩循环后保持性能稳定。此外，传感器的所有组成材料都表现出良好的生物相容性，通过调整封装层的厚度，成功实现压力传感器在生理环境中的寿命调控。本研究设计制备的环境友好型传感器在可穿戴设备和植入式生物医学设备中具有重要的应用潜力。

（2）驻极体中“真实”电荷的存在是目标传感器正常工作的基本条件，其存储电荷量的多少直接影响传感器的输出性能。本研究首先采用正、负电晕极化装置对多孔PLA进行极化处理。接着，测试了正/负电晕极化后，样品表面电位在室温环境下的时间衰减特性曲线。结果表明，样品表面电位在最初5天内有一个明显的衰减，但随着储存时间的延长，表面电位趋于稳定，160天后，稳定后的表面电位绝对值仍在1 kV以上，为初始值的40%。与此同时，在室温环境下储存180天后，致密PLA薄膜（即无内部多孔结构）仅保留了约10%的初始表面电位值，表明多孔微结构在改善PLA驻极体电荷储存稳定性上的有效性。

（3）在明确了多孔PLA驻极体的电荷储存性能后，团队设计制备了基于该薄膜的压力传感器。首先采用折纸工艺折叠多孔PLA薄膜，制成锯齿状波纹结构薄膜，其中折纸结构基于谷线和脊线构成的折痕图案获得，该褶皱结构有利于储存更多的机械能，有助于目标器件在没有其他辅助支撑结构的情况下自由恢复到原始状态。接着采用针-板电晕极化装置对波纹结构PLA薄膜进行极化处理，当电晕针与材料之间的电压超过空气气隙的Paschen 阈值电压时，就会导致空气的电离产生大量的带电离子。这些离子电荷在电晕电场的作用下，就会被注入驻极体中。由于波纹结构PLA薄膜与下极板（接地板）之间有空气气隙，极化完成后，薄膜上下两面带相反极性的电荷，我们后面称为双极性驻极体薄膜。最后，将极化好的双极性波纹状PLA薄膜层嵌入两片金属钼（Mo）电极中间，Mo片的厚度为20 μm，器件四个角采用水溶性胶带粘合，制成基于双极性驻极体的全生物可降解压力传感器。本研究所制备的器件的有效面积为 5×5 cm²。整个制作过程无需借助复杂的工艺技术，材料处理简单，易于低成本、大规模制备。

驻极体基压力传感器基于静电感应效应将机械能转换为电能，是一种自供电有源传感器。传感器的工作机制主要基于静电效应，在某种程度上类似于电容器。极化后的锯齿状波纹结构PLA驻极体薄膜上下表面带相反极性的电荷，其分别在上电极和下电极上感应与薄膜相对面相反极性的电荷，当受到外部压力作用时，波纹结构PLA驻极体薄膜受压变形，气隙层厚度发生改变，使得上电极和下电极上的感应电荷量发生改变，从而在外电路中检测到电学输出信号。类似地，当外力撤去后，波纹结构PLA驻极体薄膜恢复到初始状态，在外电路中检测到相反方向的电流信号。感应电荷将通过外部电路来回流动，以实现与驻极体膜和电极之间的气隙厚度变化的电位平衡，从而产生交替的电学输出信号。

（4）本研究中PLA薄膜上下两面带相反极性的电荷，与相同结构的单面带极性电荷的PLA薄膜来说，器件在电学输出方面具有更大的优势。这是因为PLA驻极体薄膜储存正/负电荷的能力是相似的，双极性驻极体的等效电荷密度是单极性驻极体的2倍，并且两个气隙层厚度在外力作用下都会发生改变，所以双极性驻极体器件在电学输出方面更有优势。我们测试了单极性和双极性器件在不同外加压强下的输出电压，结果显示，在相同的外部压强下，双极性器件的输出电压约为单极性器件的2倍，具有更优异的压力传感灵敏度。

（5）本研究对双极性驻极体压力传感器的机电传感特性进行了系统表征，包括灵敏度、压强检测范围、预加载压强依赖性、压力分辨率、频率特性和响应时间等。结果表明，压力传感器的压力灵敏度可高达10 V/kPa，压强响应范围为0.03-62.4 kPa，压力分辨率为0.91%，相应/恢复时间为17 ms，并且具有稳定的频率以及加速度响应能力。

（6）为了评估传感器在不同环境下的机电传感稳定性，测试了储存时间、温度以及循环机械载荷对电学输出性能的影响。结果显示，新制备的压力传感器初始“等效”压电d₃₃系数可达~30,000 pC/N，远高于相应的多孔PLA铁电驻极体（~1000 pC/N），在室温环境下储存200天后，稳定的压电d₃₃系数在5,000-10,000 pC/N之间。此外，传感器呈现出令人满意的耐热性（工作温度可达60℃）以及优异的机械耐久性（~ 30,000个工作循环）。

（7）得益于上述性能评估，团队展示了压力传感器感知手部运动的一系列尝试，包括不同形式的触摸、抓握、动态称重以及手掌的开合运动，证实了传感器可以采集高质量的体外生物力学信号。

（8）为了进一步扩展生物可降解型压力传感器的潜在生物医学应用，构建了PLA/PBAT封装的器件，并在SD大鼠体内测试了其生物力学信号监测能力。结果表明，传感器具有良好生物安全性以及优异的体内生物力学信号探测能力，在植入式医疗设备中具有巨大的应用潜力。

研究意义：

总体而言，在生物电子低碳和可持续发展的背景下，文中报道的压力传感器实现了多性能集成，提供了生物可降解材料可控制备和传感器独特的结构设计新方案，有望推动面向实际应用的可持续电子设备研究。 

全文链接：https://doi.org/10.1016/j.mtphys.2024.101597